Tác phẩm được viết theo hình thức nhật ký của Enrico Bottini (là An Di trong bản dịch của Hà Mai Anh), một cậu học trò 10 tuổi học tiểu học ở Ý. Gia đình cậu thuộc tầng lớp thượng lưu trong khi nhiều bạn cùng lớp lại xuất thân từ tầng lớp lao động. Cốt truyện diễn ra theo thứ tự thời gian xuyên suốt năm lớp 3 của Enrico. Ở đó Enrico đã được tiếp xúc với những cậu bé đủ mọi tính cách như Garone là một người bạn to lớn, hào hiệp, luôn giúp đỡ mọi người, bênh vực kẻ yếu; De Rossi là một chú bé rất thông minh, luôn dẫn đầu lớp nhưng không hề kiêu căng; trong khi đó Votini lại luôn đố kị với De Rossi khiến thầy giáo phải nói với cậu ta rằng “đừng để con rắn ghen tị luồn vào trái tim, đó là một con rắn độc, nó gặm mòn khối óc và làm đồi bại trái tim.” Những người bạn như Precossi, Crossi, Coretti thì sinh ra trong gia đình nghèo nhưng luôn cố gắng vươn lên trong học tập và lao động. Ngoài ra còn có những nhân vật có tính cách đặc biệt như Stacdi lầm lì, ít nói, thậm chí bố cậu đã nói với thầy phải rất kiên nhẫn vì con ông “đầu đất”, vậy mà cuối cùng Stacdi trở thành một trong những học sinh giỏi nhất lớp; lại còn có tên Franti hư đốn luôn bắt nạt các bạn khác, thậm chí hỗn cả với thầy. Tuyến nhân vật người lớn cũng được xây dựng ở nhiều tính cách như thầy chủ nhiệm thì không bao giờ cười nhưng rất thương yêu học sinh, thầy Coatti dạy lớp 2 thì rất vui tính, bố mẹ Enrico thì luôn chăm sóc con hết mực, dạy cho con nhiều bài học qua những lá thư, trong khi đó bố Precossi thì luôn say rượu và đánh đập con, phải đến khi cậu bé nhận huy chương xuất sắc của lớp ông mới tỉnh ngộ,… Xen kẽ vào cuốn nhật kí của cậu bé Enrico là các truyện đọc hàng tháng (thầy giáo yêu cầu học sinh chép để đọc cho cả lớp), đây là những câu chuyện kể về tấm gương những thiếu niên dũng cảm của nước Ý, có những người hi sinh vì Tổ quốc như cậu bé trinh sát ở Lombardia , có người chết để cứu những người thân thiết như cậu bé ở Roma hay cậu bé người Sicilia, và cả những người có nhiều nghĩa cử cao đẹp, …
Qua “Những tấm lòng cao cả”, Amicis muốn gửi gắm đến các em thiếu nhi những bài học đạo đức sâu sắc cũng như vai trò quan trọng của nhà trường, cha mẹ trong việc dạy dỗ trẻ em.
